電影《絕世情歌》描述懷抱歌手夢卻總是只寫出半首歌的文凱（王柏傑飾演），帶著因病過世姊姊（楊千霈飾演）的女兒（莊晴晴飾演）展開尋找父親（李李仁飾演）的旅途，路上遇到同樣正在旅行的菲（李毓芬飾演），3人在旅途中彼此相互激勵。電影取景走訪台灣東部眾多著名景點，以及優美歌曲的串聯，讓眼睛及耳朵一同經歷的一場美妙的旅程。
李毓芬在電影裡熱情洋溢，一步步敲開王柏傑封閉的內心，她初登場時，導演想讓李毓芬有一種夢幻感，特別設計讓她的頭髮隨風飄動，不過拍攝當天完全無風，劇組只得拿出工業用電扇製造人工風，在經歷了幾次狂風大作的實驗下，才能順利演出微風徐徐的飄逸感，讓她頻頻笑場。
首次嘗試演出「菲」這種個性奔放、主動與人親近的角色，李毓芬透露這個角色與她本身的個性截然不同，慢熟又講話比較低沉的她，在電影裡要演出看起來大喇喇，就算曬黑或流汗都沒在怕的女漢子，但也不能拋棄女神形象，還得表現出這樣其實美的很自然的模樣，對她來說是一次蠻不同的體驗。
電影中另一大亮點便是陳博正（阿西）特別到花蓮客串演出村長「吳哥」，雖然他的戲分不多，但在短短一天之內，拍了泡茶、和村民聊天、散步、唱卡拉OK等5場戲，甚至是和村民一起抓雞都表現地相當自然，彷彿真的像是村長一樣，連充當臨演的當地居民，都忍不住入戲地跟他說「村長好」，讓整部電影增添不少溫馨之處。
這次電影裡除了李毓芬的亮眼演出，裡面也有許多彩蛋型角色，像是今年金馬獎入圍最佳女主角呂雪鳳，這次她在《絕世情歌》當中的戲份雖然不重，但卻和飾演兒子的黃靖倫，在王柏傑以及晴晴的尋父之旅上提供了重要的線索。
